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王毅力教授课题组在《Chemical Engineering Journal》发表研究成果
时间:2022-08-27 

我院王毅力教授课题组在镧基复合材料吸附除磷领域取得新进展,相关成果发表在化学工程领域Top期刊Chemical Engineering Journal (一区,IF = 16.744)上,论文第一作者为环境学院博士生李小林,北京林业大学为文章第一完成单位,文章主要信息如下:

过度磷排放所导致的水体富营养化已被认为是一个全球性问题,其造成的水质恶化和生物多样性减少等问题严重威胁人类健康和水生生态系统的可持续性,因此水体中磷的去除引起了人们的极大关注。近年来,镧基复合材料因其与磷酸根的特异性相互作用而被广泛研究,当与具有高表面电荷的基质材料结合时,将成为更有前途的磷吸附材料。但由于表面能的限制作用和界面边界的产生,负载在基质材料上的镧氧化物或氢氧化物倾向于自发聚集,导致活性位点的屏蔽,从而降低相应的吸附效率。鉴于此,本研究尝试通过调节纤维素水凝胶的电荷分布促进氢氧化镧的分散,从而提升水凝胶材料的磷吸附效果。

首先,本研究通过合成调控改变了聚合物链上季胺基团的空间分布,分析了合成的阳离子、两性、阴离子三种纤维素水凝胶的化学结构和带电基团分布。随后采用分子动力学模拟计算了三种水凝胶负载的La(OH)3纳米颗粒之间的成对相互作用,揭示了水凝胶的空间正电荷分布对La(OH)3团簇分散性的影响规律。结合静态批次实验和吸附后材料的表征分析了三种吸附剂的磷吸附特征及机理。结果表明长链阳离子官能团可以改善La(OH)3纳米颗粒在水凝胶中的分散性,从而在纤维素水凝胶网络中实现镧活性位点的理想分布,提升了复合材料对磷的吸附容量。合成的季胺基团接枝的载镧纤维素阳离子水凝胶(CCH@La)的磷吸附容量为92.54 mg P/g,摩尔P/La比为1.41,是羧基基团接枝的纤维素阴离子水凝胶吸附剂(CAH@La)的2.01倍。La(OH)3纳米颗粒在水凝胶中的良好分散性使更多的La?O位点暴露于磷酸根中,促进了吸附效率的提高。本研究为磷吸附剂设计中电荷分布和La(OH)3分散的协调问题提供了新的见解,并展示了载镧吸附剂CCH@La用于含磷废水处理的潜在应用性。

研究得到了国家重点研发计划(No. 2017YFC0505303),国家自然科学基金(Nos. 5197805452170122)和北京市教委的“生态修复工程学”高精尖学科项目(GJJXK210102)的资助。

文章链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.138713.

作者:王毅力、李小林 审稿:齐飞 | 编辑:王荣芳 审核:郭世怀


 
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